Au Xe siècle, les moines de Saint-Yrieix placent Excideuil sous la protection des vicomtes de Limoges. Des hommages prêtés trois siècles plus tard, pour les revenus de Saint Thomas d'Excideuil, en témoignent.

La donation d'une terre " quae sita est apud castellum de Issidoil " (qui est située près du château d'Excideuil) par le vicomte Adémar III à l'abbaye d'Uzerche vers 1100, atteste de l'existence d'un ensemble fortifié.

Lors du conflit opposant les ducs Plantagenêt à la chevalerie aquitaine, le château est plusieurs fois assiégé. En 1182 (avril et juin) puis 1184, Richard Cœur de Lion vient y mettre le siège sans succès. Lorsque Adémar V passe du côté anglais en 1199, Jean Sans Terre s'empare des places fortes de la vicomté. Ce n'est que vers 1211 que le vicomte Gui V récupère ses châteaux. C'est sous son règne et/ou celui de son successeur (Gui VI 1231-1263) que la reconstruction de la place forte est lancée (donjon " double ", châtelet d'entrée, front défensif sud -fausse braie et reprise des anciens logis des milites castri-). En 1275 Marie de Limoges, héritière de la vicomté à la mort de son père, épouse Arthur de Bretagne. Le château restera dans cette famille jusqu'au milieu du XVe siècle.

Pendant la guerre de Cent Ans, le château revient au cœur des combats. En 1346, il est assiégé quatre fois sans succès. En 1351, le château est, cette fois, investi par les Anglais qui l'occupent jusqu'en 1356. Le traité de Brétigny signé quatre ans plus tard le refait passer aux mains des Anglais. Il sera une nouvelle fois libéré en 1364. En 1419-1420, un dernier assaut anglais est repoussé.

Au siècle suivant, (peu avant 1502) Françoise de Bretagne et son époux Alain d'Albret financent d'importants travaux dans leur château (…pour y habiter ont faict fère unes chambres et autres grans et belles reparations modernes…).

Lors des guerres de Religion, le château, propriété de Jeanne d'Albret reine de Navarre, accueille une garnison catholique. Cela lui vaut d'être attaqué et pris par les soldats huguenots à l'automne 1574. Au printemps suivant, il retombe aux mains des catholiques.

Le 23 mars 1582, le comte des Cars François de Pérusse achète au roi de Navarre la châtellenie d'Excideuil et entreprend, sur la base des logis existants, des travaux afin de bâtir un logis dans le goût de l'époque. Le gros œuvre est achevé en 1587.

Au début du XVIIe siècle, Daniel de Talleyrand, prince de Chalais, en hérite. Ces princes le conserveront jusqu'en 1883, année où le château sera donné à la ville de Chalais. Celle-ci le vend en deux lots en 1950. A partir de 1975, les propriétaires réalisent de grands travaux de restauration (reconstruction du côté nord du logis Renaissance, restauration du sommet du donjon double, restitution des toitures du pavillon d'entrée, consolidation de la fausse-braie).